寄生反應和枝晶生長等界面問題長期以來一直是阻礙水系鋅離子電池（AZIBs）壽命的主要障礙。尋找更有效的策略來調(diào)控高度活躍的界面仍然是AZIBs的研究重點。在此，我們引入了一種新型的界面靶向添加劑N-乙酰乙酰嗎啉（NHM），通過降低界面張力和修飾電雙層來提升AZIBs的性能。這種重構(gòu)導致了一個缺水的內(nèi)赫姆霍茲平面，從而抑制了寄生反應，加速了界面動力學，并促進了鋅的均勻沉積。因此，鋅陽極展現(xiàn)出了令人印象深刻的循環(huán)耐久性，超過了3800小時的鍍覆/剝離過程，并且在60%的高放電深度（DOD）下能夠穩(wěn)定循環(huán)400小時。Zn/NH?V?O??全電池展現(xiàn)出了卓越的循環(huán)性能，在1500次循環(huán)后仍能保持80%的容量。此外，采用高載量正極（13.5 mg cm?2）的軟包電池在0.5 A g?1的條件下循環(huán)300次后仍能保持70%的容量。控制了N/P比（2.63:1）的軟包電池在130次循環(huán)后展現(xiàn)出80%的容量保持率，顯示出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性。

這項工作這些發(fā)現(xiàn)為界面設計提供了寶貴的見解，并為增強AZIBs的實用性提供了有前景的策略。

【實驗方法】

材料制備：

所有水系電解液均通過Ulupure水系統(tǒng)提供的去離子水制備。將Sinopharm生產(chǎn)的ZnSO?·7H?O溶解于去離子水中，配制成2 M ZnSO?電解液（ZSO），作為基礎電解液。隨后，將不同量的N-乙酰乙酰嗎啉（Macklin）粉末溶解于2 M ZnSO?電解液中，分別制得25 mM NHM電解液，接著進行30分鐘超聲處理并持續(xù)攪拌。NH?V?O??（Maclin）的合成方法參考了先前的報道。將1.170克NH?VO?溶解在40毫升80℃的去離子水中，形成淡黃色溶液。之后，在磁力攪拌下向溶液中加入1.891克H?C?O?·2H?O固體粉末，直至溶液變?yōu)樯罹G色。將溶液轉(zhuǎn)移至50毫升高壓釜中，并置于140℃的烘箱中保持48小時。樣品自然冷卻至室溫后，收集產(chǎn)物并用去離子水反復洗滌。最后，將產(chǎn)物在60℃下干燥12小時，得到NH?V?O??。

【主要結(jié)論】

本研究探索了一種新型有機NHM添加劑，旨在增強陽極界面穩(wěn)定性并改善鍍覆/剝離行為。通過降低界面張力，NHM添加劑重塑了電雙層（EDL），有效限制了鋅陽極與H?O之間的接觸，從而抑制了寄生反應。

（1）界面張力的降低還可以促進陽極界面處均勻且致密的形核。因此，界面動力學得到加速，鋅陽極的鍍覆/剝離可逆性顯著提高。

（2）得益于這些優(yōu)勢，鋅陽極展現(xiàn)出了令人印象深刻的循環(huán)耐久性，超過了3800小時的鍍覆/剝離過程，并且在實際60%的放電深度（DOD）下能夠穩(wěn)定循環(huán)400小時。

（3）Zn/NVO全電池展現(xiàn)出了卓越的長期循環(huán)性能，在1500次循環(huán)后穩(wěn)定保持80%的容量。

（4）此外，采用控制了N/P比（2.63:1）的Zn/NVO軟包電池在140次循環(huán)后仍能保持其初始容量的80%，顯示出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性。

本研究獲得的見解為未來的界面設計研究奠定了基礎，為下一代儲能設備提供了更具經(jīng)濟性和實用性的解決方案。